Окисление метана на полиоксидных катализаторах

К. Досумов; Г.Е. Ергазиева; Л.К. Мылтыкбаева; У. Суюнбаев; Н. Асанов

doi:10.18321/

Авторы

К. Досумов Институт проблем горения, ул. Богенбай батыра 172, 050012, Алматы, Казахстан
Г.Е. Ергазиева Институт проблем горения, ул. Богенбай батыра 172, 050012, Алматы, Казахстан
Л.К. Мылтыкбаева Институт проблем горения, ул. Богенбай батыра 172, 050012, Алматы, Казахстан
У. Суюнбаев Институт проблем горения, ул. Богенбай батыра 172, 050012, Алматы, Казахстан
Н. Асанов Институт проблем горения, ул. Богенбай батыра 172, 050012, Алматы, Казахстан

DOI:

https://doi.org/10.18321/

Ключевые слова:

метан, катализаторы, синтез-газ, конверсия, температура

Аннотация

Изучено влияние модифицирующих добавок меди, неодима и молибдена на кислотность и дисперсность никелевого катализатора методами температурно-программированной десорбции аммиака и сканирующей электронной микроскопией. Измерена их активность в реакции парциального окисления метана (ПОМ) и углекислотной конверсии метана (УКМ). Показано, что наиболее активным является NiCuNdМо/Al₂O₃HZSM-5 катализатор. Определено, что ведение молибдена в состав NiCuNd/Al₂O₃HZSM-5 катализатора повышает общую кислотность катализатора от 26,71∙10^-4до 29,46∙10^-4 моль / гКат, а также дисперсность активных фаз поверхности катализатора. Данное изменение положительно влияет на активность катализатора в реакции ПОМ, концентрация водорода в продуктах реакции по сравнению с NiCuNd/Al₂O₃HZSM-5 увеличивается от 60 до 70 об.%. Исследование каталитической активности катализатора NiCuNdМо/Al₂O₃HZSM-5 в реакции УКМ показало, что в интервале температур 650-900 °C наблюдается равновесный выход Н₂ и СО. В процессе окисления метана в присутствии кислорода основным продуктом является водород, тогда как в процессе углекислотной конверсии метана образуется синтез газ.

Библиографические ссылки

(1) Tsolakis A., Wyszynski M.L. Biogas Upgrade to Syn-Gas (H₂–CO) via Dry and Oxidative Reforming // International Journal of Hydrogen Energy. 2011. Vol. 36, № 1. P. 397–404.

(2) Valliyappan T., Bakhshi N.N., Dalai A.K. Pyrolysis of glycerol for the production of hydrogen or syn-gas // Bioresource Technology. 2008. Vol. 99. P. 4476–4483.

(3) Provendier H., Petit C., Kiennemann A., Foscolo P.U. Development of catalysts suitable for hydrogen or syn-gas production from biomass gasification // Biomass and Bioenergy. 2002. Vol. 22, № 5. P. 377–378.

(4) Rostrup-Nielsen J.R. New aspects of syngas production and use // Catalysis Today. 2000. Vol. 63, № 2–4. P. 159–164.

(5) Bharadwaj S.S., Schmidt L.D. Catalytic partial oxidation of natural gas to syngas // Fuel Processing Technology. 1995. Vol. 42, № 2–3. P. 109–127.

(6) Freni S., Calogero G., Cavallaro S. Hydrogen production from methane through catalytic partial oxidation reactions // Journal of Power Sources. 2000. Vol. 87, № 1. P. 28–38.

(7) Das D., Veziroǧlu T.N. Hydrogen production by biological processes: a survey of literature // International Journal of Hydrogen Energy. 2001. Vol. 26, № 1. P. 13–28.

(8) Ni M., Leung M.K.H., Leung D.Y.C., Sumathy K. A review and recent developments in photocatalytic water-splitting using TiO₂ for hydrogen production // Renewable and Sustainable Energy Reviews. 2007. Vol. 11. P. 401–425.

(9) Hawkes F.R., Dinsdale R., Hawkes D.L., Hussy I. Sustainable fermentative hydrogen production: challenges for process optimisation // International Journal of Hydrogen Energy. 2002. Vol. 27, № 11–12. P. 1339–1347.

(10) Kapdan I.K., Kargi F. Bio-hydrogen production from waste materials // Enzyme and Microbial Technology. 2006. Vol. 38, № 5. P. 569–582.

(11) Ghenciu A.F. Review of fuel processing catalysts for hydrogen production in PEM fuel cell systems // Current Opinion in Solid State and Materials Science. 2002. Vol. 6, № 5. P. 389–399.

(12) Laosiripojana N., Assabumrungrat S. Catalytic steam reforming of methane, methanol, and ethanol over Ni/YSZ: the possible use of these fuels in internal reforming SOFC // Journal of Power Sources. 2007. Vol. 163, № 2. P. 943–951.

(13) Choudhary V.R., Mondal K.C. CO₂ reforming of methane combined with steam reforming or partial oxidation of methane to syngas over NdCoO₃ perovskite-type mixed metal-oxide catalyst // Applied Energy. 2006. Vol. 83, № 9. P. 1024–1032.

(14) Schädel B.T., Duisberg M., Deutschmann O. Steam reforming of methane, ethane, propane, butane, and natural gas over a rhodium-based catalyst // Catalysis Today. 2009. Vol. 142, № 1–2. P. 42–51.

(15) Parizotto N.V., Rocha K.O., Damyanova S., Passos F.B., Zanchet D., Marques C.M.P., Bueno A.J.M.C. Alumina-supported Ni catalysts modified with silver for the steam reforming of methane: Effect of Ag on the control of coke formation // Applied Catalysis A: General. 2007. Vol. 330. P. 12–22.

(16) Nurunnabi M., Fujimoto K., Suzuki K., Li B., Kado S., Kunimori K., Tomishige K. Promoting effect of noble metals addition on activity and resistance to carbon deposition in oxidative steam reforming of methane over NiO–MgO solid solution // Catalysis Communications. 2006. Vol. 7, № 2. P. 73–78.

(17) Mattos L.V., Oliveira E.R., Resende P.D., Noronha F.B., Passos F.B. Partial oxidation of methane on Pt/Ce–ZrO₂ catalysts // Catalysis Today. 2002. Vol. 77, № 3. P. 245–256.

(18) Al-Musa A., Shabunya S., Martynenko V., Al-Mayman S., Kalinin V., Al-Juhani M., Al-Enazy K. Partial oxidation of methane in an adiabatic-type catalytic reactor // Journal of Power Sources. 2014. Vol. 246. P. 473–481.

(19) Mansouri B., Rabia C., Thouvenot R., Bettahar M.M., Hocine S. Partial oxidation of methane over modified Keggin-type polyoxotungstates // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 2013. Vol. 379. P. 255–262.

(20) Liu R., Yang M., Huang C., Weng W., Wan H. Partial oxidation of methane to syngas over mesoporous Co–Al₂O₃ catalysts // Chinese Journal of Catalysis. 2013. Vol. 34, № 1. P. 146–151.

(21) Boullosa-Eiras S., Zhao T., Vanhaecke E., Chen D., Holmen A. Partial oxidation of methane to synthesis gas on Rh/ZrₓCe₁–ₓO₂–Al₂O₃ // Catalysis Today. 2011. Vol. 178, № 1. P. 12–24.

(22) Hu J., Yu C., Bi Y., Wei L., Chen J., Chen X. Preparation and characterization of Ni/CeO₂–SiO₂ catalysts and their performance in catalytic partial oxidation of methane to syngas // Chinese Journal of Catalysis. 2014. Vol. 35. P. 8–20.

(23) Vella L.D., Villoria J.A., Specchia S., Mota B., Fierro J.L.G., Specchia V. Catalytic partial oxidation of CH₄ with nickel–lanthanum-based catalysts // Catalysis Today. 2011. Vol. 171, № 1. P. 84–96.

(24) Lunsford J.H. Catalytic conversion of methane to more useful chemicals and fuels: a challenge for the 21st century // Catalysis Today. 2000. Vol. 63, № 2–4. P. 165–174.

(25) Wang Y., Ohtsuka Y. CaO–ZnO catalyst for selective conversion of methane to C₂ hydrocarbons using carbon dioxide as the oxidant // Journal of Catalysis. 2000. Vol. 192, № 1. P. 252–255.

(26) Wang H.Y., Ruckenstein E. Carbon dioxide reforming of methane to synthesis gas over supported rhodium catalysts: the effect of support // Applied Catalysis A: General. 2000. Vol. 204, № 1. P. 143–152.

(27) Havran V., Duduković M.P., Lo C.S. Conversion of methane and carbon dioxide to higher value products // Industrial & Engineering Chemistry Research. 2011. Vol. 50, № 12. P. 7089–7100.

(28) Fan M.-S., Abdullah A.Z., Bhatia S. Catalytic technology for carbon dioxide reforming of methane to synthesis gas // ChemCatChem. 2009. Vol. 1, № 2. P. 192–208.

(29) Dedov A.G., Loktev A.S., Moiseev I.I., Aboukais A., Lamonier J.F., Filimonov I.N. Oxidative coupling of methane catalyzed by rare earth oxides: unexpected synergistic effect of the oxide mixtures // Applied Catalysis A: General. 2003. Vol. 245, № 2. P. 209–220.

(30) Chen L.Y., Lin L.W., Xu Z.S., Li X.S., Zhang. Dehydro-oligomerization of methane to ethylene and aromatics over molybdenum/HZSM-5 catalyst // Journal of Catalysis. 1995. Vol. 157, № 1. P. 190–200.

(31) Corma A., García H. Lewis acids as catalysts in oxidation reactions: from homogeneous to heterogeneous systems // Chemical Reviews. 2000. Vol. 102, № 2. P. 3837–3892.

(32) Марголис Л. Я. Жизнь гетерогенных катализаторов в химической реакции // Соросовский образовательный журнал. 1997. № 3. С. 64–68.

(33) Castro Luna A.E., Iriarte M.E. A continuous catalytic system for biodiesel production // Applied Catalysis A: General. 2008. Vol. 343, № 1. P. 10–16.

(34) Адаму А.А., Кислов В.Р., Скудин В.В. Материальный баланс углекислотной конверсии метана в мембранном реакторе-контакторе // Успехи в химии и химической технологии. 2014. Т. 28, № 10. С. 17–20.

(35) Веселов В. Научные основы каталитической конверсии углеводородов. Киев: Наука, 1977. 212 с.

(36) Lallemand M., Finiels A., Fajula F., Hulea V. Catalytic oligomerization of ethylene over Ni-containing dealuminated Y zeolites // Applied Catalysis A: General. 2006. Vol. 301, № 2. P. 196–201.

(37) Si Z., Weng D., Wu X., Yang J., Wang B. Modifications of CeO₂–ZrO₂ solid solutions by nickel and sulfate as catalysts for NO reduction with ammonia in excess O₂ // Catalysis Communications. 2010. Vol. 11, № 13. P. 1045–1048.